WSe$_{2}$单层中电磁场与谷极化的非线性动力学

借助含自旋轨道相互作用的二维麦克斯韦方程加含时密度泛函理论，研究了WSe$_{2}$单层的线性与非线性光学响应。通过施加手性共振脉冲，在弱与强激光场下考察了电子动力学及高次谐波产生。WSe$_{2}$单层在强度 I = 10$^{10}$~W/cm$^{2}$ 时呈现线性光学响应，而在 I = 10$^{12}$~W/cm$^{2}$ 时观察到复杂的非线性行为。在强激光场下观察到WSe$_{2}$单层以可饱和吸收为特征的非线性响应。通过改变共振光的手性，在激发态布居中观察到强烈的圆二色效应。相对较弱的激光场显示出有效的谷极化，而强场通过非线性过程在 $K$($K'$) 与 $\mathit{\Gamma}$ 点之间诱导出自旋极化载流子峰。另一方面，强激光场产生高达11阶的高次谐波。我们的结果表明，圆偏振共振脉冲在WSe$_{2}$单层中产生 3n$\pm1$ 阶的高次谐波。