非平衡反应速率理论：基于层级运动方程方法的表述与实现
化学物理
2022-07-27 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
近年来，在非平衡条件下环境中化学反应的研究在多种背景下受到关注，包括分子结中的电流诱导反应和扫描隧道显微镜实验。在本工作中，我们概述了一种完全量子力学、数值精确的方法，用于描述此类非平衡情形下的化学反应速率。该方法基于将通量关联函数形式推广到非平衡条件，并使用混合实时间与虚时间的层级运动方程方法来计算速率常数。作为一个具体例子，我们研究了分子结中在不同外加偏置电压和分子-电极耦合强度下的电流诱导分子内质子转移反应。
引用
@article{arxiv.2205.04755,
title = {Nonequilibrium reaction rate theory: Formulation and implementation within the hierarchical equations of motion approach},
author = {Yaling Ke and Christoph Kaspar and André Erpenbeck and Uri Peskin and Michael Thoss},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.04755},
year = {2022}
}