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胶体凝胶化的非平衡主动力学方程建模

软凝聚态物质 2021-02-04 v2 无序系统与神经网络 统计力学 化学物理

摘要

我们通过临界卡西米尔吸引胶体系统的实验、模拟与解析理论,对弱吸引胶体粒子凝胶化过程中的动力学簇生长进行了详细研究。在实验与模拟中,我们追踪粒子在簇生长过程中的平均配位数,以识别独立于吸引强度的、作为平均配位数函数的簇演化规律。我们将此簇演化与粒子及粒子簇的动力学附着和脱离速率相联系。我们发现,在相关的弱吸引强度区间内单粒子脱离占主导,而缔合速率几乎与簇尺寸无关。利用单粒子解离极限与尺寸无关的缔合速率,我们解析求解了簇生长的主动力学方程,预测出凝胶化前后幂律簇质量分布的指数分别为3/2-3/25/2-5/2,这与实验和模拟数据一致。这些结果表明,所观测到的临界卡西米尔诱导凝胶化是一个破缺细致平衡的第二类非平衡相变。与该情形一致,最大簇的尺寸在逼近临界平均配位数时,按三维渗流的幂律指数发散。

关键词

引用

@article{arxiv.2008.03184,
  title  = {Nonequilibrium master kinetic equation modelling of colloidal gelation},
  author = {Joep Rouwhorst and Peter Schall and Christopher Ness and Theo Blijdenstein and Alessio Zaccone},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2008.03184},
  year   = {2021}
}