Photosystem II 中新型水氧化机制解决主要实验争议
生物大分子
2026-01-22 v1 化学物理
摘要
光驱动的氧形成在 Photosystem II 蛋白中是一个基本过程，既维持着我们的生态系统，又作为蓝图为未来的清洁能源解决方案，由于其高能量转换效率。过去十年通过先进物理技术的激烈研究，为结构和功能提供了新见解，特别是 Mn4CaO5 簇作为氧生成复合体（OEC）的中心。然而，实验观察与计算模型之间的差异仍在阻碍对 O-O 键形成以及蛋白环境在该过程中作用的理解。本文表明：i）分配 OEC 独特的氧 O3 通过动态氢键与 histidine（His337）配位的慢交换基质；ii) 其与在 S2 到 S3 转换中在 Mn1 上生成的 O6 氧的耦合提供了最符合当前所有实验数据的数据的 O-O 键形成机制。该提案显示蛋白环境如何通过氢键和 Mn1 开放配位控制电荷，从而引导 O-O 键的形成。获得的 O3-O6 过氧化物能量低于最常研究的 O5-O6 键形成途径中的过氧化物。His337 似乎类似于 globins 中的 distal His，用于管理 O2 和 H2O2 中间体。该新机制打破了先前的僵局，必将激发人们进一步详细研究其进一步细节。
引用
@article{arxiv.2601.14273,
title = {New water oxidation mechanism in Photosystem II resolves major experimental controversies},
author = {Yulia Pushkar},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.14273},
year = {2026}
}