论水微液滴中过氧化氢的形成
软凝聚态物质
2021-10-15 v1
摘要
近期关于通过气动喷雾或毛细管冷凝产生的水微液滴中形成过氧化氢(HO)的报道引起了广泛关注。水中的共价键如何在此类条件下断裂,挑战了我们对物理化学和水物质的教科书式理解。虽然尚无定论,但人们推测空气-水界面处的超高电场是造成这种化学转变的原因。在此,我们通过对(i)在一定液体流速、(剪切)空气流速和空气成分范围内喷雾产生的水微液滴,以及(ii)在受控空气成分下由热水或加湿器形成的、凝结在疏水基底上的水微液滴中HO的形成进行全面实验研究,解开了这个谜团。具体而言,我们评估了喷雾中蒸发浓缩和激波的贡献,以及痕量O(g)对HO形成的影响。手套箱实验表明,水微液滴中HO的形成对空气中的臭氧(O)浓度最为敏感。在没有O(g)的情况下,我们无法在喷雾或凝结水中检测到HO(aq)(检测限:250 nM)。相比之下,暴露于大气相关O(g)浓度(10-100 ppb)的微液滴形成了2-30 M的HO(aq);增加气液表面积、混合程度和接触时间会提高HO(aq)浓度。因此,谜团得以解开——水界面促进了O(g)的传质,随后O(aq)发生化学转变生成HO(aq)。这些发现也应有助于我们理解这种化学过程在自然和应用背景下的影响。
引用
@article{arxiv.2110.07523,
title = {On the Formation of Hydrogen Peroxide in Water Microdroplets},
author = {Adair Gallo and Nayara H. Musskopf and Xinlei Liu and Ziqiang Yang and Jeferson Petry and Peng Zhang and Sigurdur Thoroddsen and Hong Im and Himanshu Mishra},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.07523},
year = {2021}
}