超冷液体的中子散射与分子关联

我们表明，中子散射 (ns) 的中间散射函数 $S_n(q,t)$ 可以自然地展开为一组分子关联函数，这些关联函数给出液体平移和取向两点关联的完整描述。讨论了该展开的一般性质，特别关注 $q$ 依赖性，并给出关于从中子散射结果部分确定分子关联函数的提示。对于基于刚性二原子分子的超冷液体的模型系统，使用分子动力学模拟数据详细研究了 $S_n(q)$ 的静态结构因子表示。与截断该级数表示所得的不同近似进行比较，结果显示其对给定模型系统具有良好的收敛性。另一方面，明确指出在超冷 regime 中，每个分子的平移 (TDOF) 与取向 (ODOF) 自由度之间的耦合，以及不同分子的旋转运动不能被忽略。我们还报告了所考察的脆弱玻璃形态的 ns 静态结构因子中存在一个预峰，表明即使在最简单的分子液体中也可能出现预峰。除了考察预峰随散射长度和温度的依赖性外，我们利用 $S_n(q)$ 展开为分子关联函数的方式，指出预峰的主要起源是中间程度的取向有序。