用于 CH$_2^+$ 量子非绝热光解离的多态耦合绝热神经网络势能
化学物理
2026-05-07 v1
摘要
追踪远紫外光解离中复杂的非绝热跃迁需要跨越众多激发态的高精度绝热势能矩阵（PEMs）。为此，我们引入一种利用人工神经网络拟合 PEMs 的全自动绝热化方法。该方法将 PEM 分解为物理上有根据的零阶对角项，随后通过神经网络矩阵对其进行修正以捕捉电子耦合。通过对非对角元素施加对称性约束，并在 和 不可约表示之间共享简并绝热态，该绝热化过程变得完全自动化。我们利用含时波包计算模拟了 CH 的光解离过程以验证该方法，其中包含了直至 ~eV 的相关态。最后，我们计算了所有解离通道的部分截面——包括产生 \ce{CH+}、\ce{CH}、\ce{H2} 和 \ce{H2+} 双原子分子的总解离和部分解离——揭示了 \ce{CH} 自由基的形成具有显著的高截面。
引用
@article{arxiv.2605.04756,
title = {Multistate Coupled Diabatic Neural Network potential for the quantum non-adiabatic Photofragmentation of CH$_2^+$},
author = {Pablo del Mazo-Sevillano and Susana Gomez-Carrasco and Alfredo Aguado and Octavio Roncero},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.04756},
year = {2026}
}
备注
9 figures, accepted manuscript