d轨道体系中的多极磁性：晶体场能级、八极序与轨道环流

自旋 $J=2$ 的量子磁体出现在自旋轨道耦合的莫特绝缘体中，可能展示多极序。我们对两个电子的简单八面体晶体场哈密顿量进行了精确对角化研究，纳入了自旋轨道耦合(SOC)与相互作用，发现显式包含 $e_g$ 轨道，或在 $t_{2g}$ 子空间内超越旋转不变的库仑相互作用，都会导致 $J\!=\!2$ 能级简并的破缺。这可产生携带四极矩与八极矩的低能非克拉默斯双重态，以及支持磁偶极矩的激发三重态，从而支持我们先前关于重过渡金属氧化物中铁八极序稳定的唯象提议。我们表明，非克拉默斯双重态内铁八极序导致的自发时间反演对称性破缺会引起电子轨道环流。由此产生的内磁场可能解释从立方 $5d^2$ 锇酸盐双钙钛矿 Ba$_2$ZnOsO$_6$、Ba$_2$CaOsO$_6$ 和 Ba$_2$MgOsO$_6$ 的缪子自旋弛豫($\mu$SR)实验推断出的小场，这些场先前被归因于弱偶极磁性。我们进一步对这些材料的氧 NMR 实验作出预测。我们还研究了反转的能级方案，其中 $J\!=\!2$ 多重态分裂为低能磁三重态与激发非克拉默斯双重态，给出了此情况下磁化率的单离子结果，并指出其可能与铼酸盐 Ba$_2$YReO$_6$ 相关。我们的工作凸显了重过渡金属氧化物物理与基于 $f$ 电子的重费米子化合物物理之间的密切联系。