星形聚合物混合物中的多重玻璃化转变：来自理论与模拟的见解

本文通过模式耦合理论和广泛的分子动力学计算机模拟研究了星形聚合物二元混合物中的玻璃化转变。具体而言，我们在大星形聚合物浓度固定的条件下，探索了小星形聚合物在尺寸不对称性 $\delta$ 和浓度 $\rho_2$ 参数空间中的玻璃化过程。根据参数选择的不同，我们确定了三种不同的玻璃态：在低 $\delta$ 和低 $\rho_2$ 下的大聚合物单玻璃态，在高 $\delta$ 和低 $\rho_2$ 下的双玻璃态，以及在高 $\rho_2$ 和高 $\delta$ 下以小颗粒强局域化为特征的新型双玻璃态。在低 $\delta$ 和高 $\rho_2$ 下，玻璃化与相分离之间存在竞争。在 $(\delta, \rho_2)$ 平面中心，出现了一个液体湖，揭示了重新进入的玻璃化形成过程。我们将动态密度关联子的行为与理论预测进行了比较，发现两者具有显著的一致性。