N2 和苯高次谐波产生中的多电子效应：利用激光 - 分子相互作用的非绝热量子分子动力学方法进行模拟
原子物理
2012-05-21 v3 化学物理
计算物理
摘要
本文引入了一种混合量子 - 经典方法，可用于模拟远离平衡态驱动的分子的动态响应。该方法应用于分子与强超短激光脉冲的相互作用。分子的电子响应使用时变密度泛函理论 (TDDFT) 描述，所得的 Kohn-Sham 方程结合曲线坐标系中底层网格的局部和全局自适应，采用有限差分技术进行数值求解。利用该方法，可以对多种分子进行模拟，并且既可以进行全电子计算也可以进行赝势计算。该方法应用于利用线偏振激光脉冲研究 N2 和苯中的高次谐波产生，据我们所知，苯的结果代表了首次利用线偏振激光脉冲对苯中高次谐波产生的 TDDFT 计算。对于 N2，每当激光偏振方向垂直于分子轴时，观察到截止谐波的增强。这种增强归因于主要响应脉冲的 Kohn-Sham 轨道的对称性性质。在苯中，我们预测每当激光偏振方向平行于分子平面时，截止谐波会发生抑制。我们将这种抑制归因于最高占据分子轨道的对称性诱导响应。
关键词
引用
@article{arxiv.1202.0674,
title = {Multielectron effects in high harmonic generation in N2 and benzene: simulation using a non-adiabatic quantum molecular dynamics approach for laser-molecule interactions},
author = {Daniel Dundas},
journal= {arXiv preprint arXiv:1202.0674},
year = {2012}
}