连续波EPR中的多光子跃迁与拉比共振

在连续波（CW）EPR光谱学中，微波与射频多光子跃迁的研究被扩展到拉比共振条件，即磁场调制的射频匹配微波场中自旋系统的拉比频率。利用基于Bogoliubov平均法的非久期微扰理论，推导了自旋系统对所有调制频率谐波响应的解析描述。当调制频率超过EPR线宽时，多光子跃迁导致在以任何谐波进行相敏检测所测得的吸收EPR谱中出现边带。不同阶多光子跃迁的饱和被证明存在显著差异且对拉比共振敏感。发现边带的显著频移是该共振的特征标志。预测了在穿过拉比共振时，异相一次谐波信号某些光谱区间内的双光子线反转。该反转指示了根据边带不同而从吸收到受激发射或反之亦然的跃迁。一次和二次拉比共振在由所有调制频率谐波形成的时间分辨稳态EPR信号中的表现也得到了证明。我们的结果为多光子CW EPR光谱学的未来发展提供了理论框架，这对具有长自旋弛豫时间和极窄EPR线的样品可能有用。