水合磺化聚(醚醚酮)膜中的分子结构与逾渗转变
软凝聚态物质
2017-06-28 v1
摘要
磺化膜中的相分离程度与水渗透是其燃料电池性能的关键。为此，利用原子分子动力学 (MD) 模拟，在各种水合水平（{\lambda}：每个磺酸基团的水分子数）介于 4 和 15 之间时，研究了水合作用对磺化聚(醚醚酮) (sPEEK) 膜形态与传输特性的影响。在分子层面，通过结构对关联与最小对距离考察局部形态的演化，并通过均方位移 (MSDs) 与扩散系数研究传输性质。实验观察到 sPEEK 中水-硫相互作用强于 Nafion。与 Nafion 相反，观察到水合氢离子与磺酸根的相互作用弱于水。由扩散系数可知，sPEEK 膜中水的行为远离体相。模拟数据分析表明，在低 {\lambda} 时，最大的水簇形成由水分子与水合氢离子构成的狭窄连通路径。随着 {\lambda} 增大，出现更大的水域，在 {\lambda} = 15 时跨越超过一半的模拟盒。所有水合水平下均存在小的孤立簇，表明 sPEEK 的相分离程度小于 Nafion。分子与集体层面的多种分析表明，在 {\lambda} = 8 到 10 之间发生了逾渗转变，导致膜中形成连通的水通道网络，从而提升了水合氢离子的迁移率。
引用
@article{arxiv.1701.06746,
title = {Molecular Structuring and Percolation Transition in Hydrated Sulfonated Poly(ether ether ketone) Membranes},
author = {Madhusmita Tripathy and P. B. Sunil Kumar and Abhijit P. Deshpande},
journal= {arXiv preprint arXiv:1701.06746},
year = {2017}
}