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缺陷尖晶石 GaV$_4$S$_8$ 中的分子莫特态

强关联电子 2020-08-12 v2 材料科学

摘要

在本研究中,我们从理论上考察了缺陷尖晶石硫属化物 GaV4_4S8_8 的莫特绝缘相,已知其形成四面体 V4_4S4_4 团簇单元,从而在非相互作用极限下产生具有窄带宽的分子轨道(MOs)。我们使用电荷自洽嵌入动力学平均场理论的团簇扩展来研究强团簇内关联对系统谱学性质及结构自由度的影响。我们发现强四面体团簇使得原子莫特图像失效,而由此产生的 MO 图像对描述莫特相至关重要。研究还发现,尽管谱学性质可通过将希尔伯特空间截断至最低能量 MO 来定性描述,但对结构自由度的恰当描述需要包含跨越更大能量窗口的多 MO 关联。具体而言,我们发现最低能量 MO 描述过度强调了团簇化倾向,而包含低能与高能 MO 之间的洪德耦合纠正了这一倾向,使理论预测的晶体结构与实验良好吻合。

关键词

引用

@article{arxiv.1810.09495,
  title  = {Molecular Mott state in the deficient spinel GaV$_4$S$_8$},
  author = {Heung-Sik Kim and Kristjan Haule and David Vanderbilt},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1810.09495},
  year   = {2020}
}

备注

5 pages, 5 figures