压力诱导玻璃转变的分子动力学模拟
chem-ph
2009-10-22 v1 化学物理
摘要
我们使用等压-等温系综中的分子动力学算法，在多种恒定温度下模拟了双组分Lennard-Jones液体的压缩。液体的粘度随压力增加，经历一个宽化的转变，进入结构冻结的非晶态。这种转变与由冷却诱导的更熟悉的转变类似，与二十面体有序度的显著增加相关。事实上，通过键合分析测得的最终状态的结构，在由压缩或加压冷却产生的玻璃态冻结态中基本上是相同的。我们计算了转变处的有效硬球堆积分数，通过在扩散常数上设置截断来定义转变压力或温度，类似于实验室中通过在粘度上设置任意低截断来定义玻璃转变的传统定义。该转变点处的堆积分数不是常数，而是在较高温度下压缩的运行中始终较高。我们证明，由扩散常数的恒定截断定义的转变点与结构冻结点不是同一点，在结构冻结点上，进一步的压力变化不会引起进一步的结构变化，但两种不同的描述可以通过使用扩散常数的热激活截断来协调。这使得能够估计结构冻结点处扩散的特征活化能。
引用
@article{arxiv.chem-ph/9411011,
title = {Molecular Dynamics Simulations of a Pressure-induced Glass Transition},
author = {Shelly L. Shumway and Andrew S. Clarke and Hannes Jónsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:chem-ph/9411011},
year = {2009}
}
备注
Latex using Revtex macros