二氧化钚超离子行为的建模

正如其他锕系元素二氧化物一样，人们高度预期 PuO2 会出现由 Cp 中的$\lambda$峰所指示的向超离子相的 Bredig 相变。然而，应用于 80 年代二氧化钚实验焓数据的最小二乘拟合和局部平滑技术未能检测到比热中的$\lambda$峰，这可能是由于实验数据过于分散且不足。因此，这一问题尚未消除疑虑。在本文中，利用刚性离子势的部分离子模型开发了 PuO2 的超离子模型。使用分子动力学模拟在恒压 - 恒温系综中计算了热物理性质。在该模型系统中，成功观测到了比热中$\lambda$峰附近的 Bredig 相变，温度约为 2100K。此外，在估计的相变温度前后，实验焓变得到了很好的复现。