光驱动分子马达系统的建模与分析：棘轮动力学与非线性光学谱

本文采用多态布朗棘轮模型研究了一个光驱动分子马达系统，该模型由耗散环境中具有多个电子态的单一有效坐标描述。基于波包动力学研究了马达系统的转动运动。由脉冲触发的快速光化学异构化（光异构化）过程与过阻尼环境引起的缓慢热异构化（热化）过程共同作用所产生的电流被数值计算。为此，我们采用多态低温量子 Smoluchowski 方程，其允许我们在过阻尼环境中模拟快速的量子电子动力学。我们通过数值积分由重复脉冲激发驱动的转动系统运动方程来分析马达效率。当脉冲重复、光异构化和热化过程的时间尺度分离时，马达的平均转速由热化时间尺度决定。在此 regime 下，平均转动电流可由从热化过程速率方程导出的简单方程描述。当激光脉冲重复施加且光异构化与脉冲重复时间尺度接近时，光异构化过程的细节对分析整体转动过程变得重要。我们考察了利用光谱手段（如泵浦-探测、瞬态吸收和二维电子光谱技术）观测与马达系统稳态转动动力学相关的光异构化和热化过程的可能性。