系综平均溶剂化能与溶质-溶剂界面涨落的建模与分析
生物物理
2023-12-12 v2
摘要
变分隐式溶剂化模型（VISM）因其成本效益与令人满意的精度，在生物系统的分子级溶剂化分析中获得了广泛欢迎。VISM构建的核心是将溶质与溶剂分开的界面。然而，传统锐界面VISM不足以充分表示溶质-溶剂界面固有的随机性，这是溶质-溶剂系统内热力学涨落的结果。鉴于实验可观测量是系综平均的，系综平均溶剂化能（EASE）——所有热力学微观态上的平均溶剂化能——的计算成为反映溶剂化过程中热力学涨落的关键度量。本研究提出一种计算EASE的新方法。我们设计了两种弥散界面VISM：一种在经典Poisson-Boltzmann（PB）框架内，另一种在尺寸修正PB理论框架内，以考虑有限尺寸效应。这些模型的构建依赖于一种新的弥散界面定义，它表示点在所有微观态中属于溶质相的概率。借助统计力学与几何测度论原理，我们严格证明所提模型能有效捕捉溶剂化过程中的EASE。此外，初步分析表明，尺寸修正的EASE泛函在多个分析方面优于基于经典PB理论的对应泛函。我们的工作是使用弥散界面VISM计算EASE的第一步。
引用
@article{arxiv.2301.08560,
title = {Modeling and analysis of ensemble average solvation energy and solute-solvent interfacial fluctuations},
author = {Yuanzhen Shao and Zhan Shao and Shan Zhao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.08560},
year = {2023}
}