三卤化物CrCl$_3$与CrI$_3$中铁磁性的微观起源

基于密度泛函理论并结合用于分析原子间交换相互作用的实在建模方法，研究了CrCl$_3$和CrI$_3$中铁磁性（FM）交换耦合的微观起源、它们的共性及差异。我们基于赝势和线性 muffin-tin 轨道方法进行了比较研究，分别用GGA和LSDA处理电子交换与关联效应。利用普通能带计算的结果，在局域化Wannier函数基组中构建描述磁性Cr $3d$与配体$p$能带行为的最小紧束缚型模型，并采用四种不同技术评估两个Cr子晶格间的有效交换耦合（$J_{\rm eff}$）：（i）对Cr位点上LSDA（GGA）势的无穷小自旋旋转使用二阶格林函数微扰论；（ii）施行磁力定理以在局域化基础上处理Cr与配体自旋；（iii）在自洽线性响应理论框架中用外场进行约束总能量计算。我们认为配体态在三卤化铬的铁磁性中起关键作用，尽管其对$J_{\rm eff}$的贡献强烈依赖于可追溯到绝热自旋动力学基础的附加假设。特别地，在格林函数方法中忽略配体自旋时，$J_{\rm eff}$易变为反铁磁，而将其视为局域化时则会严重高估铁磁耦合。所考虑的最佳方法基于约束方法，其中允许配体态响应于受外场控制的Cr自旋的每次瞬时重取向而弛豫。