金属有机配位网络中铁磁与反铁磁相互作用的建模
化学物理
2014-12-23 v1 材料科学
摘要
由有机配体 TCNQ (7,7,8,8-四氰基对苯醌二甲烷) 和两种不同的 3d 过渡金属原子 [M(3d)] (Mn 和 Ni) 形成的两个矩形金属有机配位网络的磁化曲线显示出显著差异，我们利用第一性原理密度泛函理论和模型计算对此进行了解释。我们发现，具有 M(3d) 和 TCNQ 特征且穿过费米能级的弱色散杂化带的存在，是金属中心之间出现铁磁耦合的决定性因素，正如金属系统 Ni-TCNQ 的情况，而绝缘系统 Mn-TCNQ 则不然。局域在 Ni 原子上的自旋磁矩在有机分子中诱导了显著的自旋极化，相应的自旋密度在整个系统中离域。Ni 中心处的局域自旋与 itinerant 自旋密度之间的交换相互作用是铁磁性的。基于两种不同的模型哈密顿量，我们估算了 Ni-TCNQ 和 Mn-TCNQ 网络中磁性原子之间的交换耦合强度，结果分别表明 Ni-TCNQ 网络存在弱铁磁关联，而 Mn-TCNQ 网络存在极弱的反铁磁关联。
引用
@article{arxiv.1412.6898,
title = {Modeling Ferro- and Antiferromagnetic Interactions in Metal-Organic Coordination Networks},
author = {Marisa N. Faraggi and Vitaly N. Golovach and Sebastian Stepanow and Tzu-Chun Tseng and Nasiba Abdurakhmanova and Christopher Seiji Kley and Alexander Langner and Violetta Sessi and Klaus Kern and Andres Arnau},
journal= {arXiv preprint arXiv:1412.6898},
year = {2014}
}
备注
27 pages, 6 figures, accepted for publication; Journal of Physical Chemistry C (2014)