3d-$t_{2g}$ 钙钛矿氧化物的晶格畸变与磁性

我们使用第一性原理电子结构计算，阐明了四种窄 $t_{2g}$ 带钙钛矿氧化物（YTiO$_3$、LaTiO$_3$、YVO$_3$ 和 LaVO$_3$）中晶格畸变与磁性相互作用的若干 Puzzles 方面。首先，我们使用新发展的对动能部分的下沉方法，以及基于随机相位近似和约束局域密度近似的混合方法，推导了针对孤立 $t_{2g}$ 带的有效 Hubbard 型哈密顿量参数。随后，我们采用多种技术求解得到的哈密顿量，包括均匀场 Hartree-Fock 近似、关联能的二阶扰动理论以及变分超交换理论。尽管晶场分裂不足以消除轨道自由度，但晶格畸变对可能的轨道态形式施加了严格约束，这些约束 favoring 形成 YTiO$_3$、YVO$_3$ 和 LaVO$_3$ 中实验观察到的磁结构，即使在 Hartree-Fock 级别也如此。超出 Hartree-Fock 近似后，关联效应系统性地改善了与实验数据的一致性。我们使用相同的近似方法无法再现 LaTiO$_3$ 正确的磁基态。然而，我们期望通过系统性地改进处理关联效应的近似层次，情况可能会有所改变。