无金属室温铁磁性

在纯有机二维晶体中实现稳健的室温铁磁性仍是一项基本挑战，主要源于π电子超交换介导的反铁磁（AFM）耦合。在此，我们提出了一种混合拓扑设计策略，用于在无金属二维系统中诱导强铁磁（FM）耦合。通过共价连接具有不同亚晶格拓扑的自由基多芳烃单体（也称为纳米石墨烯），该方法有意识地打破反演对称性，并在扩展网络中实现多数自旋的选择性排列，从而产生无金属铁磁性。基于这一策略，我们设计了一个包含32种有机二维晶体的家族，其具有自旋1/2和混合自旋1/2-自旋1/1的蜂窝晶格。系统的第一性原理计算揭示这些材料是稳健的铁磁半导体，具有可调的自旋依赖带隙，范围从0.9到3.8 eV。值得注意的是，我们展示了高达127 meV的创纪录磁耦合、超过2 eV的自旋劈裂能量以及超过550 K的居里温度，表明热稳定性远高于室温。强FM交换的微观起源来自增强的自旋轨道重叠和主导的直接交换，而AFM超交换被有效抑制。我们的发现为实现稳健的无金属铁磁半导体建立了一个可推广的设计原理，并为开发下一代自旋电子学和量子技术所需的柔性且生物相容的磁铁开辟了新途径。