O + H$_3^+$ 的合并束反应研究

我们测量了 O + H$_3^+$ 形成 OH$^+$ 和 H$_2$O$^+$ 的反应。这是在致密分子云中引发水分子形成的关键气相天体化学过程之一。在本工作中，我们使用了一种新型合并快束装置，将 H$_3^+$ 束流与基态中性 O 束流重叠。在此，我们展示了在相对能量分别约为 3.5 meV 至 15.5 eV 和 0.13 eV 下形成 OH$^+$ 和 H$_2$O$^+$ 的截面数据。测量是在统计布居的 O($^3P_J$) 基态与热 H$_3^+$（内温约为 2500-3000 K）反应的条件下进行的。根据这些数据，我们推导出了平动温度分别约为 25 K 至 10$^5$ K 和 10$^3$ K 下的速率系数。利用最先进的理论方法作为指导，我们将这些结果转化为形成 OH$^+$ 或 H$_2$O$^+$ 的热速率系数，从而解释了 O 精细结构能级的温度依赖性。我们的结果与温度约为 300 K 且具有相应 H$_3^+$ 内部激发能级的两次独立流动余辉测量结果吻合良好。这种良好的一致性有力地表明，H$_3^+$ 的内部激发在该反应中并未发挥显著作用。Langevin 速率系数在 10 K 时与实验结果相当吻合，但在 300 K 时大约偏大 2 倍。两项使用量子力学势能面的已发表经典轨迹研究在 10-300 K 范围内比我们的实验结果高出约 1.5 倍。