热塑性淀粉纳米复合材料的MARTINI粗粒化力场

热塑性淀粉（TPS）是一种优良的成膜材料，添加填料如四甲基铵-蒙脱石（TMA-MMT）粘土显著扩展了其在包装应用中的用途。我们首先使用全原子（AA）模拟预测了TPS熔体和TPS-TMA-MMT复合材料的几种宏观（杨氏模量、玻璃化转变温度、密度）和微观（沿1-4和1-6糖苷键的构象、复合形态）性质。聚合物-表面、增塑剂-表面和聚合物-增塑剂相互作用的相互作用导致了与具有吸引或排斥聚合物-表面相互作用的系统不同的构象和动力学性质。使用AA性质的一个子集来参数化熔体和复合体系的MARTINI粗粒化（CG）力场（FF）。具体来说，我们确定了直链淀粉和支链淀粉缺失的键合参数，并使用AA TPS熔体中的两体过剩熵、密度以及键和角分布合理化了1-4和1-6连接的α-D葡萄糖的珠子类型。TPS的MARTINI CG模型与TMA-MMT的现有参数集相结合。基于液-液分配的MARTINI-2 FF显示出聚合物链在片状表面附近的冻结和压实，通过降低TPS聚合物和MMT片的高共价配位环单元对之间的色散相互作用进一步加剧。使用TPS-MMT交叉相互作用的色散分量的重新缩放来优化复合体系的FF，从长AA模拟获得的结构、热力学和动力学性质构成了优化的约束。获得的CG FF参数为熔体和复合体系的几个其他性质提供了极好的估计，这些性质未用于参数估计，从而建立了所开发模型的鲁棒性。