块体 $1T$-HfS$_2$ 中能量最低激子的映射

通过结合电子能量损失谱与最先进的计算方法,我们得以提供 $1T$-HfS$_2$ 中激子过程的广泛图像。结果与受审视更多的 VI 族半导体过渡金属二硫属化物(如 MoS$_2$ 和 WSe$_2$)的性质显著不同。测量揭示了有限动量 $\textbf{q}$ 平行于 $\Gamma$K 方向时的抛物线激子色散,从而确定了有效激子质量。对于平行于 $\Gamma$M 高对称线的动量交换,色散单调减小。为深入理解激发机制,我们求解了该系统的第一性原理 Bethe-Salpeter 方程。结果紧密匹配实验损失谱,从而确认了所观测跃迁的激子性质,并给出了依赖动量的结合能。模拟还表明,对于 $\textbf{q}$ || $\Gamma$M 的激子跃迁恰好沿该特定高对称线发生。另一方面,对于 $\textbf{q}$ || $\Gamma$K,激发遍历布里渊区并穿过各种高对称线。我们发现中一个特别有趣的方面是,电子概率密度的计算揭示激子在实空间晶面上呈六角星形,表明其具有 Frenkel-Wannier 混合特征。