通过机器学习使混合物热力学模型具有预测性：对两两相互作用的矩阵补全
化学物理
2022-09-02 v1
摘要
混合物热力学性质的预测模型在化学工程与化学中至关重要。经典热力学模型在温度与浓度等(连续)条件下泛化良好。另一方面，来自机器学习的矩阵补全方法(MCMs)在(离散)二元体系上泛化成功；这些 MCMs 可通过隐式学习跨体系的共性，在给定二元体系无任何数据的情况下做出预测。本工作中，我们以混合方法结合两者优势。基本思想是用 MCM 预测两两相互作用能，正如几乎所有液体混合物物理模型中所使用的那样。作为示例，我们将 MCM 嵌入 UNIQUAC——一个广泛使用的吉布斯超额能量物理模型。我们在贝叶斯机器学习框架中用来自 Dortmund 数据库的 1146 个组分的二元体系活度系数实验数据训练所得混合模型。由此我们首次获得了这些组分所有二元体系的完整 UNIQUAC 参数集，原则上允许我们预测任意这些组分组合在任意温度和组成下的活度系数，不仅针对二元体系也针对多组分体系。该混合模型甚至优于预测活度系数的最佳可用物理模型，修正 UNIFAC(多特蒙德)模型。
引用
@article{arxiv.2209.00605,
title = {Making Thermodynamic Models of Mixtures Predictive by Machine Learning: Matrix Completion of Pair Interactions},
author = {Fabian Jirasek and Robert Bamler and Sophie Fellenz and Michael Bortz and Marius Kloft and Stephan Mandt and Hans Hasse},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.00605},
year = {2022}
}
备注
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