立方双钙钛矿Ba2NiIrO6中的磁阻挫

混合过渡金属氧化物因其多重自由度（例如晶格、电荷、自旋和轨道）及多样性质持续受到关注。本文中，我们利用晶体场理论、超交换模型分析、密度泛函计算以及并行回火蒙特卡洛（PTMC）模拟，研究了新合成的双钙钛矿Ba$_2$NiIrO$_6$的磁性与电子性质。我们的结果表明，Ba$_2$NiIrO$_6$具有Ni$^{2+}$（$t_{2g}^{6}e_{g}^{2}$）-Ir$^{6+}$（$t_{2g}^{3}$）电荷态。最近邻（1NN）Ni$^{2+}$-Ir$^{6+}$离子偏好铁磁（FM）耦合，这符合Goodenough-Kanamori-Anderson规则，但与Ba$_2$NiIrO$_6$中的实验反铁磁（AF）序相矛盾。我们发现，面心立方子晶格中强烈的2NN反铁磁耦合受到阻挫，并且它们在决定所观测到的反铁磁基态中起主要作用。我们还证明，由自旋轨道耦合诱导的$J_{\rm eff}$ = 3/2和$J_{\rm eff}$ = 1/2态（将在低维（如层状）铱酸盐中显现）对于立方Ba$_2$NiIrO$_6$却并非如此。我们的PTMC模拟显示，当纳入长程（2NN和3NN）反铁磁相互作用时，会得到$T_{\rm N}$ = 66 K的反铁磁相变，这与实验的51 K相当吻合。同时，我们提出了Ba$_2$NiIrO$_6$一种可能的2$\times$2$\times$2非共线反铁磁结构。