双钙钛矿 Ca2FeOsO6 中的亚铁磁性：一项密度泛函研究

利用密度泛函计算，我们发现新合成的 Ca$_2$FeOsO$_6$ 具有高自旋 Fe$^{3+}$ ($3d^5$)-Os$^{5+}$ ($5d^3$) 态。八面体 Os$^{5+}$ 离子具有巨大的本征交换分裂，其 $t_{2g\uparrow}^3$ 构型使得自旋 - 轨道耦合无效。此外，相邻的 Fe$^{3+}$ ($S$ = 5/2) 和 Os$^{5+}$ ($S$ = -3/2) 之间存在强反铁磁 (AF) 耦合，但面心立方 Fe$^{3+}$ 和 Os$^{5+}$ 子晶格内的 AF 耦合弱一个数量级。因此，磁阻挫被抑制，出现了稳定的亚铁磁 (FiM) 基态。这种 FiM 有序是由于 $t_{2g}$ 电子从 Os$^{5+}$ ($t_{2g\downarrow}^3$) 到 Fe$^{3+}$ ($t_{2g\uparrow}^3e_{g\uparrow}^2$) 的虚拟跃迁所致。然而，如果实验中弯曲的 Fe$^{3+}$-O$^{2-}$-Os$^{5+}$ 交换路径变直，从 Fe$^{3+}$ ($t_{2g\uparrow}^3e_{g\uparrow}^2$) 到 Os$^{5+}$ ($t_{2g\uparrow}^3$) 的 $e_g$ 跃迁将得到促进，从而产生铁磁 (FM) 耦合。