双钙钛矿Sr$_{2}$NiIrO$_{6}$中的长程磁相互作用与阻挫

根据最近邻(1NN)磁性离子Ni$^{2+}$ ($t_{2g}^{6}e_{g}^{2}$)和Ir$^{6+}$ ($t_{2g}^{3}$)之间常见的超交换机制，Sr$_{2}$NiIrO$_{6}$本应是铁磁(FM)绝缘体。然而，观测到的反铁磁(AF)序质疑了这一观点。在本工作中，我们进行了第一性原理计算，发现虽然1NN Ni$^{2+}$-Ir$^{6+}$交换确实是FM的，但fcc Ir(和Ni)子晶格中的2NN和3NN耦合是AF的。此外，2NN AF Ir-Ir耦合甚至比1NN FM Ni-Ir耦合更强，从而产生了磁阻挫。因此，Sr$_{2}$NiIrO$_{6}$变成了一个畸变的低温反铁磁体。自然地，Sr$_{2}$ZnIrO$_{6}$中非常相似的磁性可以通过fcc Ir$^{6+}$子晶格中的阻挫AF耦合来解释。本工作强调了离域$5d$电子的长程磁相互作用，并解释了为什么自旋-轨道耦合在这里无效。