宏观相干性作为分子纳米管中的涌现性质

纳米管状分子自聚集体具有高度对称性，是光捕获与能量传输的基础系统。尽管相干效应被认为为其高效率提供了基础，但结构、相干性与功能性之间的关系仍是一个开放问题。我们分析了绿硫细菌中存在的天然纳米管。我们表明，它们具有支持宏观相干态的能力，即离域激子态在众多分子上相干铺展，即便在室温下亦然。具体而言，在假设正则热态的前提下，我们在天然结构中发现了较大的热相干长度，约为 1000 个分子的量级。通过将天然结构与其他数学模型比较，我们表明这种宏观相干性既不能由分子间最近邻耦合的大小来解释（该耦合将诱导约 10 个分子量级的热相干长度），也不能由分子间长程相互作用的存在来解释。事实上，我们证明宏观相干态的存在是此类结构因几何与协同性（超辐射与超转移）相互作用而产生的涌现性质。为证明这一点，我们给出证据表明天然系统谱的低能部分由整个结构模块化子单元本征态之间协同增强的耦合（超转移）所决定。由于这种增强的耦合强度，态密度在靠近基态处降低，从而提升了热相干长度。