机器学习模型捕捉银纳米颗粒中的等离激元动力学
介观与纳米尺度物理
2023-07-19 v1
摘要
金属纳米结构中由等离激元衰变形成的高能电子-空穴对（热载流子）为能量收集器件提供了可持续途径。然而，在热化之前的高效收集仍是实现其全部能量生成潜力的障碍。应对该挑战需要详细理解从金属中等离激元激发到其在分子或半导体中收集的物理过程，其中基于第一性原理的原子尺度理论研究可能尤为有益。遗憾的是，这些过程的第一性原理理论建模代价极高，将分析限制在数百个原子的体系。机器学习原子间势的最新进展表明，可用替代模型加速动力学，从而取代薛定谔方程的完全求解。在此，我们改进现有的神经网络Hierarchically Interacting Particle Neural Network (HIP-NN)，以预测Ag纳米颗粒中的等离激元动力学。我们证明了该模型能准确预测训练数据集中未出现的最多561个原子的大纳米颗粒的等离激元动力学。更重要的是，在使用机器学习模型时，相比rt-TDDFT计算，在预测Ag55中动态偶极矩等重要物理量时获得约200倍加速，而对大10倍的扩展纳米颗粒约有4000倍加速。这凸显了未来机器学习加速的电子/核动力学模拟在理解等离激元驱动热载流子器件基本性质方面的前景。
引用
@article{arxiv.2303.04318,
title = {Machine Learning Models Capture Plasmon Dynamics in Ag Nanoparticles},
author = {Adela Habib and Nicholas Lubbers and Sergei Tretiak and Benjamin Nebgen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.04318},
year = {2023}
}