基于机器学习的分子势构建及其在高阶谐波发生中深轨道效应的应用
化学物理
2024-09-17 v3 计算物理
光学
摘要
创建基于单活性电子近似 (SAE) 的软库仑型 (SC) 分子势是必不可少的，因为这允许使用较少的计算资源来求解时滞 Schrödinger 方程，而不必像其他多电子方法那样。当前可用的 SC 潜能能准确再现最高占据分子轨道 (HOMO) 的能量，这足以分析激光-分子相互作用中如高阶谐波发生 (HHG) 等非线性效应。然而，近期发现深层分子轨道具有显著效应，呼求更精确的势来分析它们。在本研究中，我们提出了一种基于机器学习的快速且准确的方法，用于构建能够同时再现 HOMO、HOMO-1 和 HOMO-2 能量、对称性和偶极矩等各种分子特征的 SC 潜能。我们使用该 ML 模型为氰胺 (HCN) 分子创建 SC SAE 潜能，然后全面分析 H-CN 拉伸过程中发出的 HHG 光谱中低层轨道的特征。我们的发现表明，HOMO-1 在形成第二个 HHG 平台中发挥作用。此外，随着 H-C 距离的增加，平台结构和 HHG 光谱的光滑性由于轨道电子密度的重新分配而发生变化。这些结果与其他实验和理论研究一致。最后，本研究中使用的基于去卷积和卷积神经网络的机器学习方法非常普适，可用于构建其他分子和分子动力学过程的分子势。
引用
@article{arxiv.2408.12627,
title = {Machine-Learning-Based Construction of Molecular Potential and Its Application in Exploring the Deep-Lying-Orbital Effect in High-Order Harmonic Generation},
author = {Duong D. Hoang-Trong and Khang Tran and Doan-An Trieu and Quan-Hao Truong and Van-Hoang Le and Ngoc-Loan Phan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.12627},
year = {2024}
}