乙炔高激发态的高次谐波产生
原子物理
2018-05-18 v2 原子与分子团簇
摘要
利用混合量子-经典方法理论研究了与中红外 (IR) 线偏振激光脉冲相互作用的定向乙炔分子的高次谐波产生 (HHG)，其中电子用含时密度泛函理论描述，离子用经典力学处理。我们发现，对于垂直于激光偏振轴定向的分子，HHG 来源于最高占据分子轨道 (HOMO)；而对于平行于激光偏振轴定向的分子，HHG 由 HOMO-1 主导。在平行定向中，我们观察到双平台结构，内平台由电离至自电离态并复合回该态产生。两个证据支持这一观点。首先，通过选择适当调谐的真空紫外泵浦脉冲直接激发自电离态，我们观察到内平台中所有谐波的显著增强。其次，在某些情况下，内平台截止位置与经典三步模型不符。我们表明，这种差异可理解为从连续谱到自电离态的偶极复合矩阵元的极小值。据我们所知，这代表了分子中自电离态引起的宽频率范围谐波增强的首次观测。
引用
@article{arxiv.1703.05245,
title = {High-order harmonic generation from highly-excited states in acetylene},
author = {Peter Mulholland and Daniel Dundas},
journal= {arXiv preprint arXiv:1703.05245},
year = {2018}
}
备注
8 pages, 8 figures; discussion extended on referees' recommendations, extra figures added, and explanation of cutoff position revised