利用机器学习辅助的分子动力学模拟研究氢在卤水中的扩散

深层咸水层是大规模、长期储氢的最佳选择之一。预测氢分子在咸水层条件下的扩散系数对于模拟储氢至关重要。本文采用分子动力学（MD）模拟，数值研究了氢分子在不同阳离子（$\mathrm{Na}^+$、$\mathrm{K}^+$、$\mathrm{Ca}^{2+}$）的氯化物卤水中，浓度高达 5 $\mathrm{mol/kg_{H_2O}}$ 时的扩散系数。我们应用了广泛的压力（1-218 atm）和温度（298-648 K）条件，以覆盖咸水层的实际运行条件。我们发现，温度、压力以及离子特性（组成和浓度）会影响氢的扩散系数。我们观察到温度对扩散系数的影响呈现阿伦尼乌斯行为，并在恒定压力下使用离子浓度拟合了与温度无关的参数。然而，我们注意到在高温（$\geq$ 400 K）区域，压力强烈影响氢的扩散行为，这表明阿伦尼乌斯模型存在不准确性。因此，我们将获得的 MD 结果与四种机器学习模型（包括线性回归、随机森林、极端随机树和梯度提升）相结合，以提供对氢扩散的有效预测。最终，梯度提升模型与 MD 数据的结合，相较于阿伦尼乌斯模型和其他机器学习模型，能更有效地预测氢的扩散。此外，我们还进行了事后分析（特征重要性排序），以从机器学习模型中提取物理描述符与模拟结果之间的相关性。