拓扑绝缘体 $Bi_2Se_3$ 中 $^{57}$Fe 替代原子的 M"ossbauer 参数

$^{57}$Fe M"ossbauer 谱可探测含 Fe 体系的若干\emph{局域}结构、电子与磁性质。然而，为建立这些性质与体系几何结构之间的直接关联，需通过电子结构计算来分析实验 M"ossbauer 参数。 herein，通过自旋极化电子结构计算，确定了拓扑绝缘体 $Bi_2Se_3$ 中铁替代原子由 $^{57}$Fe M"ossbauer 谱独特探测到的结构、电子与磁效应。标称 Fe$^{3+}(S = 5/2)$ 氧化态与自旋态的铁离子替代原子，被明确证明替代了用于 M"ossbauer 测量的外延 $Bi_2Se_3$ 薄膜中的 Bi$^{3+}$ 位点。伴随铁替代，发生\emph{局域}结构重排，原本体系较长的 Bi-Se 键被含 Fe 体系中显著更短的 Fe-Se 键所取代。替代铁离子周围由此产生的畸变八面体环境产生了特征 M"ossbauer 参数（$\delta_{Fe} \approx$ 0.51 mm/s, $\Delta E_{Q} \approx$ 0.20 mm/s），其计算值与 Fe 掺杂 $Bi_2Se_3$ 薄膜的测量值极为吻合。与替代 Fe$^{3+}$ 离子的\emph{标称}高自旋电子构型（$t_{2g}^{\uparrow \uparrow \uparrow} e_g^{\uparrow \uparrow}$）一致，已确立以 Fe 为中心的自旋密度，尽管如此其通过直接 Fe-Se 键合及伴随的 Fe(d)-Se(p) 杂化延伸至邻近 Se 原子。