粘性液体中的局域优先结构与多体静态关联

我们研究了超越对层次的静态关联对选定模型玻璃形成体动力学的影响。我们比较了两种著名的 Lennard-Jones 混合物以及相应的 Weeks-Chandler-Andersen 变体（其中截断了势能的吸引部分）的对结构、角分布函数和 Voronoi 多面体的统计。通过 Voronoi 构造，我们识别了与模型局域优先结构相对应的原子排列。我们发现，由相互连接的局域优先结构形成的畴的生长标志着慢动力学机制的开始，并使得模型的动力学行为差异得以合理化。在低温下，在固定弛豫时间下评估的结构关联畴的空间延伸随模型的脆性增加而增加，并且通过截断吸引而系统地减小。鉴于这些结果，在玻璃化转变理论中适当包含多体静态关联对于描述脆性玻璃形成体的动力学似乎至关重要。