非晶氮化硅($a$-Si3N4)中振动模的局域化性质

我们提出了对非晶硅氮化物($a$-Si$_3$N$_4$)中振动模局域化性质的第一性原理研究。我们的研究进一步确认，氮化硅红外谱中$\sim$471 cm$^{-1}$处峰下方的振动模主要由氮原子沿由三个最近邻Si所定义平面的法向运动构成。N--Si键的面内伸缩在$\sim$700 cm$^{-1}$以上占主导。特别是825 cm$^{-1}$红外峰下方的振动模源于N--Si键的伸缩运动。若存在N--N同极键，我们表明N--N键伸缩发生于$\sim$1100 cm$^{-1}$以上。此外，我们通过计算逆参与比(IPR)和相位商研究了振动模的局域化性质。由此分析我们推断，600 cm$^{-1}$以上的模显示出局域化程度的逐步增加和类光学行为，尤其在1000 cm$^{-1}$以上。在约650 cm$^{-1}$处，鉴于可观的IPR值，并基于对NSi$_3$单元类硅呼吸运动的投影分析，我们推测振动模可能涉及相邻SiN$_4$四面体的关联运动。