非晶氧化铝的红外光谱：第一性原理与实验的联合研究
材料科学
2023-04-28 v1
摘要
我们提出了一项联合研究，基于非晶氧化铝（am-AlO）红外（IR）介电函数的实验测量，以及红外光谱与振动态密度（VDOS）的第一性原理计算。特别地，我们展示了在 380 和 630 cm 处介电函数虚部 的主要特征与三配位氧原子的运动有关，这些氧原子构成了 am-AlO 中氧原子的绝大多数。我们的分析提供了一种关于振动模式指认的替代观点，早先的指认将其与 AlO（ 4、5 和 6）多面体的伸缩与弯曲振动模式相关联。我们的指认基于 VDOS 与 光谱的加法分解，这表明： 处于 380 cm 的频带特征表现为氧原子在垂直于由三个最近邻铝原子所定义平面的方向上的运动，即氧原子的面外运动； Al--O 伸缩振动（即氧原子的面内运动）出现在 500 cm 以上的频率处，表征了 630 cm 频带背后的振动模式。铝原子与四配位氧原子在 350--650 cm 频率范围内对 VDOS 与 光谱做出均匀贡献，而未引起特定特征。我们的数值结果与先前及目前获得的关于 am-AlO 薄膜红外介电函数的实验数据吻合良好。最后，我们表明，可以通过为铝原子与四配位氧原子设定各向同性 Born 电荷来对红外光谱进行建模，而三配位氧原子的各向异性 Born 电荷则需要在局部参考系下使用三个参数。
引用
@article{arxiv.2304.14090,
title = {Infrared spectra in amorphous alumina: a combined ab initio and experimental study},
author = {L. Giacomazzi and N. S. Shcheblanov and M. E. Povarnitsyn and Y. Li and A. Mavrič and B. Zupančič and J. Grdadolnik and A. Pasquarello},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.14090},
year = {2023}
}