通过固态电解质电沉积诱导的锂金属穿透：以单晶 Li6La3ZrTaO12 石榴石为例
材料科学
2018-08-08 v1
摘要
固态电解质被认为是使用锂金属作为负极的可充电电池中一种潜在的关键组件，从而可以安全地获得比当今锂离子电池更高的能量密度。为此，固态电解质必须能够抑制导致库仑效率低下以及在最坏情况下内部短路的形貌不稳定性。在这项工作中，使用单晶 Li6La3ZrTaO12 石榴石作为固态电解质层进行锂电沉积实验，以研究决定锂是否穿透脆性无机固态电解质的因素。在这些单晶中，晶界被排除作为锂金属传播的可能路径。然而，使用维氏显微压痕引入已知尺寸的尖锐表面缺陷。利用原位光学显微镜发现，锂金属穿透有时从这些受控表面缺陷处起始，并且当存在多个不同尺寸的压痕时，优先从最大缺陷处传播。然而，发现第二类缺陷具有同等或更重要的影响。在表面集流体的边缘，增强的电沉积电流密度导致锂金属填充的裂纹起始并生长至穿透，即使较大的维氏缺陷近在咫尺。对实验构型的电场集中进行建模表明，在集流体不连续性 10 微米范围内可轻易出现 5 倍的场增强，我们将其解释为导致失效的电化学机械应力的起源。这种场放大可能决定了在电沉积过程中超临界表面缺陷主导锂金属传播的位点，压倒其他地方较大缺陷的存在。
引用
@article{arxiv.1808.02105,
title = {Lithium Metal Penetration Induced by Electrodeposition through Solid Electrolytes: Example in Single-Crystal Li6La3ZrTaO12 Garnet},
author = {Tushar Swamy and Richard Park and Brian W. Sheldon and Daniel Rettenwander and Lukas Porz and Stefan Berendts and Reinhard Uecker and W. Craig Carter and Yet-Ming Chiang},
journal= {arXiv preprint arXiv:1808.02105},
year = {2018}
}
备注
32 pages