基于多参考电子结构理论的钒分子量子比特中配体场对自旋-声子耦合的贡献
材料科学
2019-12-11 v1 量子物理
摘要
分子电子自旋是设计量子计算架构最有前景的构建模块之一。然而，该技术的进步需要在环境温度下延长自旋寿命。自旋-声子耦合已被认为是决定分子晶体中高温自旋弛豫的关键相互作用，而寻找控制这种相互作用的化学设计原则是该领域的一项根本挑战。在此，我们对一系列四个八配位钒(IV)分子配合物进行了g张量和自旋-声子耦合的多参考第一性原理分析，其中儿茶酚配体给体原子从氧逐步变为硫、硒和碲。对多参考电子结构理论结果的配体场解释，使得我们能够合理化分子g位移与平均自旋-声子耦合系数之间的关联，揭示了自旋-轨道耦合、化学键共价性和类d轨道能级分裂在自旋弛豫中的作用。我们的研究揭示了金属-配体共价性和电子激发态能量分离的同时增加，是获得分子量子比特长自旋-晶格寿命的最优策略的关键要素。
引用
@article{arxiv.1912.04545,
title = {Ligand-field contributions to spin-phonon coupling in a family of Vanadium molecular qubits from multi-reference electronic structure theory},
author = {Alessandro Lunghi},
journal= {arXiv preprint arXiv:1912.04545},
year = {2019}
}