从瞬时流动数据学习连续溶剂效应：基于咀嗼酚重排的图神经网络基准
机器学习
2025-12-23 v1 人工智能
摘要
在连续溶剂组成范围内预测反应结果仍是有机合成和工艺化学中的关键挑战。传统机器学习方法常将溶剂种类视为离散分类变量，无法在溶剂空间中实现系统性插值和外推。本工作引入—Catechol Benchmark—a 高通量瞬时流动化学数据集，包含1227个allyl-取代咀嗼酚重排的实验产率测量，涵盖24种纯溶剂及其二元混合物，以体积分数(% B)为参数进行连续化。我们在严格的留单溶剂交叉验证和留单混合物交叉验证协议下评估了各种模型，以测试对未见化学环境的泛化能力。我们的结果表明，经典表格方法（如梯度提升决策树）和大型语言模型嵌入（如Qwen-7B）在量化精度方面表现不佳，分别产生均方误差(MSE)为0.099和0.129。相比之下，我们提出一种混合图神经网络架构，将图注意力网络(GAT)与微分反应指纹(DRFP)相结合，并整合学习到的混合物感知溶剂编码。该方法实现了MSE为0.0039（±0.0003），相较于基线方法实现60%的误差降低，相较于表格集成方法实现>25倍的改进。消融研究确认，显式的分子图消息传递和连续混合物编码对稳健的泛化至关重要。我们发布完整的数据集、评估协议和参考实现，以促进数据高效的反应预测和连续溶剂表示学习。
引用
@article{arxiv.2512.19530,
title = {Learning Continuous Solvent Effects from Transient Flow Data: A Graph Neural Network Benchmark on Catechol Rearrangement},
author = {Hongsheng Xing and Qiuxin Si},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.19530},
year = {2025}
}
备注
13 pages, 6 figures