机器学习分子动力学模拟揭示Ti$_3$O$_5$中的逐层相变

涉及主化学键断裂与重构的重建型相变普遍存在，并对许多技术应用十分重要。与位移型相变不同，由于能垒较大，重建型相变的动力学通常较慢。然而，从$\beta$-到$\lambda$-Ti$_3$O$_5$的重建型相变表现出超快且可逆的行为。尽管已有广泛研究，其微观机制仍不清楚。在此，我们通过元动力学和大规模分子动力学模拟发现了一种动力学有利的面内成核逐层转变机制。这是通过在线主动学习方法与先进采样技术开发出具有近第一性原理精度的有效机器学习势来实现的。我们的结果表明，$\beta$-$\lambda$相变始于$ab$面内二维核的形成，随后通过中间亚稳相的多步降垒动力学过程逐层进行。我们的工作不仅为$\beta$-$\lambda$转变的超快可逆本质提供了重要见解，也为处理其他复杂结构相变提供了有用的策略与方法。