基于衍射实验与第一性原理理论的 $\alpha$-硫的晶格热膨胀与各向异性位移
材料科学
2016-12-28 v2
摘要
固态材料的热性质是一个具有重要实际意义的基础研究课题。例如，各向异性位移参数常用于物理学、化学和晶体学中以量化晶体中原子的热运动。ADP 通常从衍射实验中导出，但最近的进展也使得利用周期性密度泛函理论（DFT）进行第一性原理预测成为可能。在此，我们结合实验和色散校正 DFT 来量化晶体 -硫（S8）的晶格热膨胀和 ADP，这是一种受共价相互作用与 van der Waals 相互作用共同控制的原型元素固体。我们首先报告了单晶和粉末 X 射线衍射（XRD）测量结果，提供了从 10 K 到室温的全新且改进的参考数据。然后，我们使用几种流行的色散校正 DFT 方法来预测 -硫的振动和热性质，包括各向异性晶格热膨胀。此后，在常用的简谐近似（在计算出的零开尔文结构中）以及考虑了预测晶格热膨胀的准简谐近似（QHA）中导出了 ADP。在 PBE+D3(BJ) 级别，后者与实验取得了极好的一致性。最后，讨论了本研究对有限温度下实际材料建模的更一般性意义。
引用
@article{arxiv.1609.07980,
title = {Lattice thermal expansion and anisotropic displacements in {\alpha}-sulfur from diffraction experiments and first-principles theory},
author = {Janine George and Volker L. Deringer and Ai Wang and Paul Müller and Ulli Englert and Richard Dronskowski},
journal= {arXiv preprint arXiv:1609.07980},
year = {2016}
}