单层过渡金属硫族化物中光学晶格振动的晶格方程与介电函数

利用包含离子电子极化（EP）和局域场效应（LFEs）且自洽的微观偶极晶格模型，推导出了两组三元方程，分别描述单层（ML）过渡金属硫族化物（TMDs）中长波长的面内和面外光学晶格振动。获得了二维（2D）晶体的晶格振动能量密度表达式。晶格方程的线性系数可通过第一性原理计算确定，使这些方程对研究晶格动力学性质非常有用。描述极化振动的两对方程与 ML 六方 BN 的方程形式相同，也类似于 Huang 关于块体的方程 [Proc. Roy. Soc. A 208, 352 (1951)]。每一对方程都与静电学方程同时求解，获得了面内纵光学和横光学（LO 和 TO）模以及面外光学（ZO）模的显式表达式。LO 声子色散关系与 Sohier 等人 [Nano Lett. 17, 3758 (2017)] 的解析表达式一致。除 LO 外，所有光学声子支在长波长下均无色散。推导出一个 2D 纵晶格介电函数 $\epsilon(k,\omega)$，可由此通过 $\epsilon(k,\omega)=0$ 简单重新导出 LO 声子色散。分别获得了面内和面外振动的 2D Lyddane--Sachs--Teller 关系和频率--极化率关系，通过它们将声子频率与 2D 介电函数或极化率相关联。在已知三个第一性原理计算参数的情况下，将这些显式表达式应用于计算各种动力学性质，并对离子 EP 和 LFEs 进行了深入研究。