无玻恩-奥本海默近似下 HD 分子的激光诱导动态对齐

激光诱导分子对齐在玻恩-奥本海默（BO）近似框架内已被充分理解。然而，若无 BO 近似，分子结构的概念便不复存在，使得对齐难以精确界定。本工作中，我们以暴露于超短激光脉冲的 HD 分子作为少体测试用例，从首次非 BO 量子动力学模拟中展示了对齐的涌现。我们通过一个用伪质子坐标表示的、模仿基于 BO 的对齐定义的算符，从非 BO 波函数中提取对齐度。除物质-场相互作用的半经典电偶极近似外，唯一本质的近似是选取与时间无关的显式关联高斯基函数。我们采用一种依赖电场变化的变分基组构造流程，从而在保持基组维数较低的同时捕捉电极化对核与电子自由度的主效应。该基组构造流程通过与两个一维模型系统的近乎精确基于网格的模拟进行比较得到验证：软吸引库仑势中的激光驱动电子动力学与莫尔斯势中的核转振动力学。