用于等离激元学的拉普拉斯层级量子流体动力学理论
介观与纳米尺度物理
2021-03-17 v3 等离子体物理
摘要
精确描述亚波长金属颗粒与纳米间隙结构的光学响应是等离激元学的一个关键问题。量子流体动力学理论（QHT）已成为计算金属纳米颗粒（NP）光学响应的有力方法，因其考虑了非局域性与溢出效应。然而，用常规 QHT（即纳入托马斯-费米（TF）与冯·魏茨泽克（vW）动能（KE）贡献）获得的金属 NP 吸收谱，可能在高于主局域表面等离激元（LSP）的能量处受到若干伪共振的影响。这些峰在参考的含时密度泛函理论（TD-DFT）谱中并不存在，后者仅存在一个宽肩峰。此外，我们在此表明这些峰错误地降低了 LSP 峰强度，并且对模拟域尺寸有强烈依赖，从而使得 QHT 吸收谱的恰当计算可能成问题。在本文中，我们引入一种更一般的 QHT 方法，其计入依赖于电子密度拉普拉斯（）的 KE 贡献，因而超越了 TFvW 泛函仅依赖梯度的形式。我们展示采用含正比于 项的 KE 泛函可得到无伪峰的吸收谱，其 LSP 共振强度正确且数值稳定的 Bennett 态。最后，我们提出一种新颖的拉普拉斯层级 KE 能量泛函，其对不同尺寸 NP 及二聚体的光学性质描述均非常精确。
引用
@article{arxiv.2006.03973,
title = {Laplacian-Level Quantum Hydrodynamic Theory for Plasmonics},
author = {Henrikh M. Baghramyan and Fabio Della Sala and Cristian Ciracì},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.03973},
year = {2021}
}