自洽流体动力学纳米等离激元学中的共振频移和溢出效应
光学
2015-06-04 v2 介观与纳米尺度物理
摘要
具有硬壁边界条件的标准流体动力学 Drude 模型可以对贵金属纳米颗粒的光学响应给出准确的定量预测。然而，对于其他金属纳米系统，其准确性较低，因为在这些系统中，自由空间中电子密度溢出引起的表面效应不可忽略。在此，我们解决了一个基本问题：等离激元学中对表面效应的描述是否必然需要完全量子力学的方法（如含时密度泛函理论 TD-DFT），从而超越有效的 Drude 型模型。我们提出了针对非均匀电子气的流体动力学模型的更一般表述，该表述在能量泛函中额外包含了电子密度的梯度。由此，我们得到了自洽流体动力学模型 (SC-HDM)，其中溢出效应自然涌现。我们发现 Na 纳米线的光学响应发生红移，而 Ag 纳米线发生蓝移，这两者均与实验及更先进的量子方法在定量上一致。SC-HDM 以适度的计算量给出了准确的结果，并可应用于比 TD-DFT 方法所能处理的尺寸大得多的任意纳米等离激元系统。此外，虽然后者通常忽略由时变磁场引起的推迟效应，但我们的 SC-HDM 充分考虑了推迟效应。
引用
@article{arxiv.1408.5862,
title = {Resonance shifts and spill-out effects in self-consistent hydrodynamic nanoplasmonics},
author = {Giuseppe Toscano and Jakob Straubel and Alexander Kwiatkowski and Carsten Rockstuhl and Ferdinand Evers and Hongxing Xu and N. Asger Mortensen and Martijn Wubs},
journal= {arXiv preprint arXiv:1408.5862},
year = {2015}
}
备注
27 pages, including 4 figures. Supplemental Material is available upon request to authors