二维与三维的玻璃态动力学是否相同？Adam-Gibbs 关系检验

近来人们认识到，即便是二维（2D）的非晶态玻璃形成材料，也会受到 Mermin-Wagner 型长波热涨落的显著影响，而这在三维（3D）及更高维中无关紧要。因此，任何对 2D 玻璃态动力学的研究都应首先去除此类涨落的影响。本研究探讨空间维度对玻璃态动力学的作用是否仅限于此类涨落，抑或 2D 中玻璃态动力学的本质本就不同。我们在 Adam-Gibbs（AG）关系及其推广的随机一级相变（RFOT）理论框架下，通过考察动力学与热力学间的关系来解决此问题。利用两种模型玻璃形成液体，我们发现即便去除长波涨落影响后，AG 关系在二维中仍告失效。接着我们考虑振动熵非谐性的影响——这是近期指出的第二个可在定性上改变动力学本质的因素。我们显式计算了含与不含非谐修正的构型熵。结果表明，非谐修正减小了偏离 AG 关系的程度，但即便计入其影响，AG 关系在 2D 中依然失效；若考虑扩散系数而非 $\alpha$ 弛豫时间，该失效更为显著。总体而言，在决定时间尺度与熵之间定性关系方面，振动非谐性的影响大于长波涨落。偏离 AG 关系的程度与性质关键取决于粒子间相互作用的吸引与排斥特性。因此，我们的结果表明二维玻璃态动力学可能本质上不同于三维。