用机器学习辅助方法解释氧钒酞菁自旋量子比特候选物的 X 射线吸收谱
材料科学
2024-03-25 v5 介观与纳米尺度物理
摘要
氧钒酞菁（VOPc）在同构抗磁氧钛酞菁（TiOPc）中的磁稀释为固态量子计算提供了有前景的分子自旋量子比特平台。发展定量方法以确定与支撑衬底的相互作用如何影响体系的电子结构，对判定其在物理器件中的潜在集成至关重要。在本工作中，我们提出一种基于 X 射线吸收谱（XAS）、原子多重态计算与密度泛函理论（DFT）的联合方法，研究 TiOPc/Ag(100) 上 VOPc 的 3d 轨道能级结构。我们通过改变 TiOPc 中间层厚度及在 Ag(100) 上的吸附构型，表征不同分子环境中的 VOPc。依分子薄膜结构之不同，我们发现特征性 XAS 特征，并用原子多重态计算加以分析。我们使用贝叶斯优化算法加速多重态计算中的参数搜索过程，并识别基态性质，如 3d 轨道占据与分裂，以及原子内相互作用。我们的分析表明 VOPc 在所有构型中均保持其自旋 S = 1/2 特性。反之，未占据 V 3d 轨道的能量分离与顺序敏感依赖于与表面及 TiOPc 中间层的相互作用。我们通过与 DFT 对比验证了由多重态模型获得的原子轨道图像，这进一步使我们能用分子轨道描述理解 VOPc 的电子性质。
引用
@article{arxiv.2309.16415,
title = {Interpreting X-ray absorption spectra of Vanadyl Phthalocyanines Spin Qubit Candidates using a Machine Learning-Assisted Approach},
author = {Jaehyun Lee and Corina M. Urdaniz and Stefano Reale and Kyungju Noh and Denis Krylov and Andrin Doll and Luciano Colazzo and Yujeong Bae and Christoph Wolf and Fabio Donati},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.16415},
year = {2024}
}
备注
https://journals.aps.org/prb/accepted/fa07aO95X4f10b4334a769f8107f50ef629b9b212