利用粗粒化模拟解释玻璃态聚合物的振动谱
软凝聚态物质
2018-02-16 v2 无序系统与神经网络
材料科学
化学物理
摘要
基于经典 Kremer-Grest 珠-簧模型，采用数值模拟研究了聚合物玻璃的结构与振动态密度（VDOS）。我们聚焦于链长与弯曲刚度的作用，后者通过沿链骨架施加三体角势来设定。随着链长与弯曲刚度的增大，结构重组导致材料体积膨胀并积累内应力。VDOS 有两个主导带：一个低频带对应于链间与链内非键相互作用，一个高频带主要对应于构成骨架链链的键连珠的振动。随着角势陡度的增大，与链弯曲相关的振动模式逐渐从低频带移至高频带。这种模式的重新分布反映为随链刚度增大所谓玻色峰的减弱。值得注意的是，对于短链，高频带的精细结构及其峰随刚度的变化可用针对模型三原子分子导出的解析解来解释。对于较长链，VDOS 随链刚度的定性演化相似，尽管短链上观察到的分明峰逐渐变得平滑。我们的发现可用于指导未来系统解释玻璃态聚合物布里渊与拉曼散射谱的方法，并在聚合物加工诊断中有应用。
引用
@article{arxiv.1801.04130,
title = {Interpretation of the vibrational spectra of glassy polymers using coarse-grained simulations},
author = {Rico Milkus and Christopher Ness and Vladimir V. Palyulin and Jana Weber and Alexei Lapkin and Alessio Zaccone},
journal= {arXiv preprint arXiv:1801.04130},
year = {2018}
}
备注
To appear in Macromolecules