微凝胶界面诱导的滞回体积相变:模拟与实验
软凝聚态物质
2022-05-18 v1
摘要
热响应微凝胶颗粒在升高溶剂温度时可表现出剧烈的体积收缩。最近我们发现,聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNiPAm)微凝胶在液界面上受表面张力作用铺展会阻碍温度诱导的体积相变。此外,我们观察到温度循环下的滞回行为,即微凝胶尺寸与形状随其初始以膨胀或塌缩状态吸附于界面而呈现不同演化。此处,我们通过单体的布朗动力学模拟对空气/水界面上此类微凝胶的体积相变建模,并将观测行为与实验比较。我们重现了温度变化时实验观察到的微凝胶尺寸的滞回。我们的模拟在分散于体相液体的微凝胶中未观察到任何滞回,表明其源于吸附于液界面的微凝胶的独特界面形态。初始塌缩的微凝胶置于界面并经历后续溶胀与塌缩(即冷却与加热)后,其最终尺寸将大于原始塌缩态的尺寸。然而进一步温度循环仅显示出大幅减弱的滞回,与我们的实验观测一致。我们将此滞回行为归因于动力学陷阱化的初始塌缩构型,其在膨胀的溶胀态中弛豫。我们在吸附于界面的线性 PNiPAm 链中也发现类似行为。我们结合的实验-模拟研究为吸附于液界面的 PNiPAm 材料体积相变提供了新见解。
引用
@article{arxiv.2102.01536,
title = {Interface-induced hysteretic volume phase transition of microgels: simulation and experiment},
author = {Jannis Kolker and Johannes Harrer and Simone Ciarella and Marcel Rey and Maret Ickler and Liesbeth M. C. Janssen and Nicolas Vogel and Hartmut Löwen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.01536},
year = {2022}
}